Nisekoi kể về chuyện tình tay ba xoay quanh Ichijō Raku, Kirisaki Chitoge và Onodera Kosaki. Raku là con trai của ông trùm băng đảng yakuza tên Shuei-gumi và cậu đang thầm thích bạn học cùng lớp Kosaki. Trong ngày đầu tiên đi học, một cô gái đã nhảy qua bức tường để vào kịp giờ học, và không may đạp đầu gối vào mặt Raku. Sau khi xin lỗi, cô liền vội chạy đi. Một lúc sau, ở trong lớp học, Raku mới nhận ra rằng mình làm rơi mất kỉ vật là chiếc ổ khóa của cô bé đã trao tặng cách đây 10 năm với lời hứa: "Cậu giữ khóa... Tớ giữ chìa... Sau khi chúng ta xa nhau rồi, cậu phải luôn cẩn thận mang theo nó nhé... Khi lớn lên, nếu cậu thấy có ai đó cầm chìa, hãy mở khoá...Và cùng kết hôn nhé...", mà Raku đang hi vọng rằng Kosaki có thể là người đang giữ chiếc chìa khóa. Ngay khi nhận ra Chitoge - học sinh mới chuyển vào lớp mình - là cô gái đạp mình, hai người cãi nhau dữ dội và Raku đã bắt Chitoge phải tìm lại kỉ vật của mình. Họ bắt đầu trở nên ghét nhau.

Một hôm, Raku về nhà và được tin rằng các thành viên của Shuei-gumi và băng gangster có tên là Beehive đang xung đột lẫn nhau, nếu không giải quyết rất có thể sẽ xảy ra trận chiến tan hoang thành phố. Trước tình hình đó, hai thủ lĩnh của Shuei-gumi và Beehive vốn là bạn cũ của nhau và không muốn đại biến xảy ra, đã bắt hai đứa con của mình giả vờ hẹn hò với nhau để xoa dịu hai bên. Raku buộc phải làm bạn trai giả của con gái thủ lĩnh băng Beehive, nhưng không ngờ cô gái đó chính là Chitoge. Hàng ngày ở trên trường cũng như khi đi với nhau, vì bị theo dõi rất gắt, Raku và Chitoge phải miễn cưỡng đóng giả thành cặp đôi đang yêu nhau thắm thiết, nhằm giữ mối quan hệ hòa bình của hai băng đảng. Điều này đã trở thành thách thức lớn cho Raku, khi phải giả vờ làm người yêu với người mình ghét là Chitoge, lại không thể tỏ tình với người mình thích là Kosaki, và cũng không biết giải thích thế nào với các bạn cùng lớp. Chitoge và Kosaki sau đó cũng kết bạn với nhau. Kosaki cũng thích Raku nhưng quá nhút nhát để thổ lộ, đồng thời cô luôn nghĩ là Raku và Chitoge thích nhau dù cô biết họ chỉ là cặp đôi giả vờ. Một vài nhân vật nữa xuất hiện làm phức tạp thêm tình hình, gồm có một vệ sĩ của Chitoge, một nữ sát thủ, một cô gái nhận mình là vợ chưa cưới của Raku, và sự tồn tại của nhiều chiếc chìa khóa. Một cô gái nữa là người thân quen từ bé của Raku cũng nhập cuộc.

Lâu dần theo thời gian, Chitoge cũng đã không còn ghét Raku nữa và bắt đầu thích cậu. Còn với Raku, dù đang thích Kosaki nhưng cậu cũng đã nhận ra mình có tình cảm dành cho Chitoge. Khi Chitoge vô tình biết rằng Raku và Kosaki đã thích nhau (đơn phương) từ khi họ học sơ trung, cô cố gắng ủng hộ họ bằng cách rời Nhật Bản và chạy trốn. Việc này khiến Raku, Kosaki và những người khác đi tìm Chitoge. Trong chuyến đi đó, những con người ấy đã cùng trở về cao nguyên xưa, nơi họ cùng chơi với nhau 10 năm trước. Đồng thời khám phá thêm về quyển sách kể câu chuyện của những chiếc chìa khóa, và gợi nhớ lại những gì đã thực sự xảy ra. Kosaki sau cùng cũng gạt được sự nhút nhát mà tỏ tình với Raku. Và Raku cũng nhận ra Kosaki là cô gái mà mình hẹn ước. Dù tiếc nuối nhưng Kosaki cũng như bản thân Raku hiểu rằng người mà cậu yêu thật sự bây giờ là Chitoge, và trao lại chìa khóa cho cậu. Mở chiếc ổ khóa và đọc lại lời nhắn năm xưa, Raku đau khổ khi phải bỏ lại những nuối tiếc của mối tình đơn phương cũ, nhưng cậu cũng hiểu mình phải có trách nhiệm và quyết định tỏ tình với Chitoge. Chitoge cũng nhận ra rằng mình đã yêu Raku rất nhiều và không muốn chạy trốn nữa. Hai người chính thức thành cặp đôi thật sự.

Vài năm sau, Raku kế thừa Shuei-gumi đồng thời làm công chức, Chitoge cũng trở thành nhà thiết kế thời trang nổi tiếng. Những người khác cũng đã có những ổn định trong cuộc sống. Raku và Chitoge gặp lại nhau ở cao nguyên xưa, lập lời hẹn ước mới với cặp khóa mới, trước khi tổ chức kết hôn và trở thành vợ chồng.